Effect of pore size, morphology and spatial distribution on the thermal conductivity of UO2 ceramics
Influence de la taille, de la morphologie et de la distribution spatiale des pores sur la conductivité thermique de céramiques UO2
Résumé
Inside a nuclear reactor core, the behavior of nuclear fuels is largely controlled by thermal phenomena. That is why it is very important to model the thermal behavior of fuels very precisely. A precise estimation of the fuel thermal conductivity is a key part of controlling the thermal phenomena occurring in irradiated fuels. This thermal property depends on several parameters such as the shape and spatial distribution of the pores in fuel microstructures.
Standard UO2 nuclear fuels have been used in pressurized water reactors (PWR). They exhibit a standard network of pores with near-spherical shape. The effect of this porosity on the thermal conductivity of standard UO2 fuels has been studied extensively and accordingly modelled. By changing the manufacturing conditions of UO2 fuels, the fuels can exhibit very different pore networks compared to standard UO2 fuels in terms of shape, spatial distribution and volume fraction. However, the standard models only show the influence of the porosity volume fraction on the thermal conductivity of standard UO2 fuels and do not represent the thermal behavior of the manufactured UO2 fuels.
The objective of this study is to develop a model that indicates the influence of porosity on thermal conductivity and that is representative of the thermal behavior of the manufactured UO2 nuclear fuels. This study is performed on non-irradiated UO2 fuels which simulate microstructures of non-irradiated and irradiated UO2 fuels.
Two complementary approaches were used to develop and validate this model: 1) experimental characterizations of UO2 microstructures and 2) studies based on analytical and numerical homogenization.
UO2 fuels were manufactured and their microstructures were studied using optical microscopy, SEM-FIB and X-ray tomography. Two types of porosity were identied: 1) sealed and near-spherical pores which are located in UO2 aggregates, and 2) an interconnected network of pores located at the interfaces of aggregates (named here "assembly porosity"). Several descriptive parameters (porosity volume fraction, shape, size, spatial distribution, angular distribution and interconnection) were estimated by immersion measurements and image analysis. Studies based on analytical and numerical homogenization were conducted. Numerical calculations using the Fast Fourier Transform method were performed on images of slice planes obtained with
imaging technologies or 3D simulated microstructures generated with an original morphological model reproducing some characteristics of the observed porosity networks. The impact of the descriptive parameters on thermal conductivity was investigated. The significant impact of the spatial distribution and the interconnection of the assembly porosity on the thermal conductivity of manufactured UO2 fuels were highlighted. Finally, the proposed model was compared with experimental thermal diffusivity measurements obtained by the Flash method.
Discrepancies between the model and the experimental measurements have been largely reduced with the proposed model compared with the standard models, which means that the developed model is more representative of the UO2 thermal behavior.
En modifiant les conditions de fabrication, il est possible d'obtenir des microstructures de dioxyde d'uranium (UO2) possédant des réseaux de porosité différents (en termes de fraction volumique de pores, de taille, de morphologie et de distribution spatiale) par rapport à celui des céramiques utilisées comme combustibles standard dans le parc électronucléaire français.
L'objectif est d'évaluer l'impact de la microstructure sur les propriétés thermiques d'un combustible UO2. Pour cela, un modèle donnant l'influence du réseau poreux sur la conductivité thermique d'une céramique UO2 est développé à partir d'une étude à 50°C sur des céramiques vierges représentatives de microstructures après fabrication et simulant l'évolution avec l'irradiation du réseau poreux observé sur des combustibles UO2 non standard.
Le développement et la validation de ce modèle sont basés sur deux approches complémentaires : des caractérisations expérimentales de la microstructure des céramiques et des études par homogénéisation double-échelle (analytique et numérique).
Des lots différents de céramiques UO2 ont été fabriqués de façon à obtenir des céramiques présentant des réseaux poreux variés en termes de fractions volumiques de porosité totale, ouverte et fermée. Deux familles de porosité ont été identifiées à l'aide de différentes techniques d'imagerie (microscopie optique, MEB-FIB et tomographie X) : la porosité occluse de forme quasi-sphérique et localisée dans les granulats d'UO2 et un réseau interconnecté de porosité localisée à l'interface des granulats (ce réseau est appelé dans cette étude porosité d'assemblage).
Des paramètres descripteurs (taux, morphologie, taille pour les deux familles de pores et distribution angulaire pour la porosité d'assemblage) ont été déterminés par mesures par imbibition et par analyse d'images. La tomographie X et le MEB-FIB ont permis d'observer le caractère interconnecté 3D des pores d'assemblage. Des études par homogénéisation analytique et numérique (calculs par transformée de Fourier rapide) ont été réalisées afin d'évaluer l'impact de ces caractéristiques sur la conductivité thermique. Les calculs numériques ont été réalisés sur des images issues de plans de coupes obtenues par imagerie et ainsi que sur des images 2D et
3D générées avec un modèle morphologique original reproduisant les spécificités des structures poreuses observées. Ces études ont mis en évidence l'impact important de la morphologie de type fissures, de la répartition spatiale et de l'interconnexion de la porosité d'assemblage sur la conductivité thermique des céramiques UO2. Des caractérisations sur céramiques proches du 100% dense ont par ailleurs permis d'évaluer la conductivité thermique de ces céramiques
dans ce cas limite. Finalement, le modèle proposé dépend du taux de porosité occluse et de la porosité d'assemblage, laquelle est assimilée à un réseau interconnecté de fissures distribuées autour des granulats UO2 et associée à une densité de fissures donnée. La comparaison de ce modèle aux mesures expérimentales de diffusivité thermique (méthode Flash) confirme le rôle
majeur joué par la porosité d'assemblage qui permet effectivement de différencier les propriétés thermiques des différents lots. Par ailleurs, le modèle reproduit les tendances associées à la dégradation de la conductivité thermique mesurée sur les céramiques étudiées.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)