A. L. Vaudano and . Traitement, Recyclage Du Combustible Nucléaire Usé -Les Étapes En Tête Du Procédé PUREX. Monogr. DEN, pp.33-86, 2008.

B. Dinh, P. Baron, and . Duhamet, J. Opérations de Séparation Du Procédé PUREX. Monogr. DEN, pp.55-70, 2008.

G. Oudinet, I. Munoz-viallard, L. Aufore, M. Gotta, J. M. Becker et al., Characterization of Plutonium Distribution in MIMAS MOX by Image Analysis, J. Nucl. Mater, vol.375, issue.1, pp.86-94, 2008.

T. Abe and K. Asakura, Uranium Oxide and MOx Production, Compr. Nucl. Mater, vol.2, pp.393-422, 2012.

S. Hubert, K. Barthelet, B. Fourest, G. Lagarde, N. Dacheux et al., Influence of the Precursor and the Calcination Temperature on the Dissolution of Thorium Dioxide, J. Nucl. Mater, vol.297, issue.2, pp.206-213, 2001.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00010379

G. Heisbourg, S. Hubert, N. Dacheux, and J. Purans, Kinetic and Thermodynamic Studies of the Dissolution of Thoria-Urania Solid Solutions, J. Nucl. Mater, vol.335, pp.5-13, 2004.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00023266

A. R. Keshtkar and S. Abbasizadeh, Activation Enregy Determination and Kinetic Modeling of Thorium Oxide Dissolution in Nitric Acid/Hydrofluoric Acid System : Influence of Fluoride Ion on ThO2 Dissolution, Prog. Nucl. Energy, vol.93, pp.362-370, 2016.

R. D. Shannon, Revised Effective Ionic Radii and Systematic Studies of Interatomic Distances in Halides and Chalcogenides, Acta Cryst, vol.32, issue.5, pp.751-767, 1976.

H. S. Kim, C. Y. Joung, B. H. Lee, J. Y. Oh, Y. H. Koo et al., Applicability of CeO2 as a Surrogate for PuO2 in a MOX Fuel Development, J. Nucl. Mater, vol.378, issue.1, pp.98-104, 2008.

L. Joret, G. Cote, and D. Bauer, Effect of Microwaves on the Rate of Dissolution of Metal Oxides (Co3O4 and CeO2) in Nitric Acid, Hydrometallurgy, vol.45, issue.1-2, pp.1-12, 1997.

X. Beaudoux, M. Virot, T. Chave, G. Leturcq, N. Clavier et al., Catalytic Dissolution of Ceria-Lanthanide Mixed Oxides Provides Environmentally Friendly Partitioning of Lanthanides and Platinum, Hydrometallurgy, vol.151, pp.107-115, 2015.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02064020

A. K. Tyagi, B. R. Ambekar, and M. D. Mathews, Simulation of Lattice Thermal Expansion Behaviour of Th1-xPuxO2 (0.0<x<1.0) Using CeO2 as a Surrogate Material for PuO2, J. Alloys Compd, vol.337, pp.277-281, 2002.

J. Gaillard, L. Venault, R. Calvet, S. Del-confetto, N. Clavier et al., Effect of Hydration and Thermal Treatment on Ceria Surface Using Non-Intrusive Techniques, J. Nucl. Mater, vol.444, pp.359-367, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-01625036

Y. Ikeda, Y. Yasuike, Y. Takashima, Y. Y. Park, Y. Asano et al., 17 O NMR Study on Dissolution Reaction of UO2 in Nitric Acid-Mechanism of Electron Transfer, J. Nucl. Sci. Technol, vol.30, pp.962-964, 1993.

T. Fukasawa, Y. Ozawa, and F. Kawamura, Generation and Decomposition Behavior of Nitrous Acid during Dissolution of UO2 Pellets by Nitric Acid, Nucl. Technol, vol.94, pp.108-113, 1991.

M. Shabbir and R. G. Robins, Kinetics of the Dissolution of Uranium Dioxide in Nitric Acid, I. J. Appl. Chem, vol.18, pp.129-134, 1968.

R. F. Taylor, E. W. Sharratt, L. E. Chazal, and D. H. Logsdail, Dissolution Rates of Uranium Dioxide Sintered Pellets in Nitric Acid Systems, J. Appl. Chem, vol.13, pp.32-40, 1963.

Y. Ikeda, Y. Yasuike, K. Nishimura, S. Hasegawa, and Y. Takashima, Kinetic Study on Dissolution of UO2 Powders in Nitric Acid, J. Nucl. Mater, vol.224, issue.3, pp.266-272, 1995.

. Références,

L. Claparède, N. Clavier, N. Dacheux, P. Moisy, R. Podor et al., Influence of Crystallization State and Microstructure on the Chemical Durability of Cerium-Neodymium Mixed Oxides, Inorg. Chem, issue.18, pp.9059-9072, 2011.

C. L. Corkhill, D. J. Bailey, F. Tocino, M. C. Stennett, J. A. Miller et al., Role of Microstructure and Surface Defects on the Dissolution Kinetics of CeO2, a UO2 Fuel Analogue, ACS Appl. Mater. Interfaces, vol.8, pp.10562-10571, 2016.

T. Abe and K. Asakura, Uranium Oxide and MOx Production, Compr. Nucl. Mater, vol.2, pp.393-422, 2012.

A. Mohan and V. K. Moorthy, , p.578, 1971.

A. K. Tyagi, B. R. Ambekar, and M. D. Mathews, Simulation of Lattice Thermal Expansion Behaviour of Th1-xPuxO2 (0.0<x<1.0) Using CeO2 as a Surrogate Material for PuO2, J. Alloys Compd, vol.337, pp.277-281, 2002.

V. Grover and A. K. Tyagi, Sub-Solidus Phase Equilibria in the CeO2-ThO2-ZrO2 System, J. Nucl. Mater, vol.305, issue.2-3, pp.83-89, 2002.

S. V. Chavan, M. D. Mathews, and A. K. Tyagi, Phase Relations and Thermal Expansion Studies in the CeO2-NdO1.5 System, Mater. Res. Bull, vol.40, issue.9, pp.1558-1568, 2005.

T. Hagiwara, Z. Kyo, A. Manabe, H. Yamamura, and K. Nomura, Formation of C-Type Rare Earth Structures in the Ce1-xNdxO2-. DELTA. System: A Factor in the Decrease in Oxide-Ion Conductivity, J. Ceram. Soc. Jpn, vol.117, pp.1306-1310, 1372.

Y. Altas, M. E. , and H. Tel, Preparation of Homogeneous (Th0,8U0,2)O2 Powders by Mechanical Blending of Th(C2O4)2·6H2O and U(C2O4)2·6H2O Powders, J. Nucl. Mater, vol.294, pp.344-348, 2011.

L. Claparède, N. Clavier, A. Mesbah, F. Tocino, S. Szenknect et al., Impact of the Cationic Homogeneity on Th0.5U0.5O2 Densification and Chemical Durability, J. Nucl. Mater, vol.2019, issue.514, pp.368-379

S. K. Kantan, R. V. Raghavan, G. S. Tendolkar, and . Proceeding, 2nd United Nations Intern. Conf. on Peaceful Uses of Atomic Energy, vol.6, p.132, 1958.

N. K. Mitra, S. S. Mahapatra, and A. K. Chattopadhyay, Dehydration-Rehydration Behavior of Zirconium and Thorium Hydroxide Hydrogel in Relation to Temperature of Heat-Treatment, J. Indian Chem. Soc, vol.60, p.499, 1983.

D. Vivien, J. Livage, and . Mazières, C. Rev. Int. Hautes Températures Réfraction, vol.71, 0199.

N. Clavier, N. Hingant, M. Rivenet, S. Obbade, N. Dacheux et al., X-Ray Diffraction and ?-Raman Investigation of the Monoclinic-Orthorhombic Phase Transition in Th1?xUx(C2O4)2·2H2O Solid Solutions, Inorg. Chem, p.49, 1921.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00456609

R. W. D&apos;eye and P. G. Sellman, The Thermal Decomposition of Thorium Oxalate, J. Inorg. Nucl. Chem, vol.1955, pp.143-148

E. Oktay and A. Yayli, Physical Properties of Thorium Oxalate Powders and Their Influence on the Thermal Decomposition, J. Nucl. Mater, vol.288, issue.1, pp.76-82, 2001.

J. M. Pope and K. C. Radford, Physical Properties of Some Thoria Powders and Their Influence on Sinterability, J. Nucl. Mater, vol.52, issue.2, pp.241-254, 1974.

G. D. White, L. A. Bray, and P. E. Hart, Optimization of Thorium Oxalate Precipitation Conditions Relative to Derived Oxide Sinterability, J. Nucl. Mater, vol.96, issue.3, p.305, 1981.

S. Grandjean, . Brevet, and . Wo/, , 2005.

S. Hubert, K. Barthelet, B. Fourest, G. Lagarde, N. Dacheux et al., Influence of the Precursor and the Calcination Temperature on the Dissolution of Thorium Dioxide, J. Nucl. Mater, vol.297, issue.2, pp.206-213, 2001.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00010379

H. Tel, M. Bülbül, M. Eral, and Y. Alta?, Preparation and Characterization of Uranyl Oxalate Powders, J. Nucl. Mater, vol.275, issue.2, pp.146-150, 1999.

V. Chandramouli, S. Anthonysamy, P. R. Vasudeva-rao, R. Divakar, and D. Sundararaman, Microwave Synthesis of Solid Solutions of Urania and Thoria -a Comparative Study, J. Nucl. Mater, vol.254, issue.1, pp.55-64, 1998.

B. J. Palmer, L. E. Bahen, and A. Celli, Thoria-Urania Powders Prepared via Bulk Microwave Denitration, J Am Ceram Soc, vol.63, p.1030, 1984.

S. Yamagishi and Y. Takahashi, Preparation of High Density (Th / U)O2 Pellets by Sol-Gel Microsphere Pelletization and 1300°C Air Sintering, J. Nucl. Mater, vol.217, issue.1-2, pp.127-137, 1994.

L. Claparède, F. Tocino, S. Szenknect, A. Mesbah, N. Clavier et al., Dissolution of Th1-xUxO2: Effects of Chemical Composition, J. Nucl. Mater, vol.457, pp.304-316, 2015.

S. Grandjean;-b.-arab-chapelet,

A. C. Robinson,

F. Abraham, . Ph, . Martin;-j-ph, ;. Dancausse, . Herlet et al., Structure of Mixed U(IV)-An(III) Precursors Synthesized by Co-Conversion Methods (Where An = Pu, Am or Cm), J. Nucl. Mater, vol.385, pp.204-207, 2009.

F. Tocino, S. Szenknect, A. Mesbah, N. Clavier, and N. Dacheux, Dissolution of Uranium Mixed Oxides: The Role of Oxygen Vacancies vs the Redox Reactions, Prog. Nucl. Energy, vol.72, pp.101-106, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02044022

F. Tocino and . Contrôle, Microstructural Des Réactions Rédox à l'interface Solide/Solution Lors de La Dissolution d'oxydes Mixtes à Base d'uranium (+IV), 2015.

R. B. Matthews, N. C. Davies, and . Tech, Rep. No PNL-3210 Off. Sci. Tech. Inf. US, 1979.

D. Horlait, L. Claparède, F. Tocino, N. Clavier, J. Ravaux et al., Environmental SEM Monitoring of Ce1-xLnxO2-x/2 Mixed-Oxide Microstructural Evolution during Dissolution, J. Mater. Chem. A, vol.2, pp.5193-5203, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02048833

D. Horlait, N. Clavier, S. Szenknect, N. Dacheux, and V. Dubois, Dissolution of Cerium(IV)-Lanthanide(III) Oxides: Comparative Effect of Chemical Composition, Temperature, and Acidity, Inorg. Chem, vol.2012, issue.6, pp.3868-3878

L. Claparède, Influence de Paramètres Physico-Chimiques et Microstructuraux Sur La Dissolution d'oxydes Mixtes Th1-xUxO2, Th1-xCexO2 et Ce1-xNdxO2-x/2, 2011.

R. Bressat, B. Claudel, and Y. Trambouze, Relations Disomorphisme Dans La Serie Des Oxalates Hydrates de Thorium et Duranium, J Chim Phys, vol.60, pp.1265-1269, 1963.

I. L. Jenkins, F. H. Moore, M. J. Waterman, and . X-ray, Powder Crystallographic Data on Plutonium and Other Oxalates-II: Plutonium(IV) Oxalate Dihydrate

O. Hexahydrate, Uranium(IV) Oxalate Dihydrate and Thorium Oxalate Dihydrate, J. Inorg. Nucl. Chem, vol.27, issue.1, pp.81-87, 1965.

N. Vigier, S. Grandjean, B. Arab-chapelet, and F. Abraham, Reaction Mechanisms of the Thermal Conversion of Pu(IV) Oxalate into Plutonium Oxide, J. Alloys Compd, issue.0, pp.594-597, 2007.

F. Abraham, B. Arab-chapelet, M. Rivenet, C. Tamain, S. Grandjean et al., Solid State Structures and Applications, Coord. Chem. Rev, issue.0, pp.28-68, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-01780826

B. Arab-chapelet, S. Grandjean, G. Nowogrocki, and F. Abraham, Synthesis of New Mixed Actinides Oxalates as Precursors of Actinides Oxide Solid Solutions, J. Alloys Compd, issue.0, pp.387-390, 2007.

D. Horlait, N. C. , N. Dacheux, R. Cavalier, and R. Podor, Synthesis and Characterization of Th1?xLnxO2?x/2 Mixed-Oxides, Mater. Res. Bull, vol.47, pp.4017-4025, 2012.

S. Dash, R. Krishnan, M. Kamruddin, A. K. Tyagi, and B. Raj, Temperature Programmed Decomposition of Thorium Oxalate Hexahydrate, J. Nucl. Mater, vol.295, issue.2-3, pp.281-289, 2001.

K. Joseph, R. Sridharan, and T. Gnanasekaran, Kinetics of Thermal Decomposition of Th(C2O4)2·6H2O, J. Nucl. Mater, vol.281, issue.2-3, pp.129-139, 2000.

O. K. Srivastava, A. R. Murthy, and . Vasudeva, J Sci Ind. Res, p.525, 1962.

W. W. Wendlandt, T. D. George, and G. R. Horton, Uranium(IV), and the Rare-Earth Metal(III) Oxalate Hydrates. Differential Thermal Analysis and Weight-Loss Studies, J. Inorg. Nucl. Chem, vol.17, issue.3-4, pp.273-280, 1961.

D. S. Bharadwaj and A. R. Murthy, Studies on the Thermal Behaviour of Uranium (Iv) Oxalate, Indian J Chem, vol.2, p.391, 1964.

M. T. Aybers, Kinetic Study of the Thermal Decomposition of Thorium Oxalate Dihydrate, J. Nucl. Mater, vol.252, issue.1-2, pp.28-33, 1998.

N. Vigier, S. Grandjean, B. Arab-chapelet, and F. Abraham, Reaction Mechanisms of the Thermal Conversion of Pu(IV) Oxalate into Plutonium Oxide, J. Alloys Compd, issue.0, pp.594-597, 2007.

G. Heisbourg and . Synthèse, Caractérisation et Études Cinétiques et Thermodynamique de La Dissolution de ThO2 et Des Solutions Solides Th1-xMxO2 (M = U,Pu). Thèse Univ, 2003.

M. S. Subramanian, R. N. Singh, and H. D. Sharma, Reaction Kinetics of Some Actinide Oxalates by Differential Thermal Analysis, J Inorg Nucl Chem, issue.12, pp.3789-3795, 1969.

R. D. Shannon, Revised Effective Ionic Radii and Systematic Studies of Interatomic Distances in Halides and Chalcogenides, Acta Cryst, vol.32, issue.5, pp.751-767, 1976.

J. Martinez, N. Clavier, T. Ducasse, A. Mesbah, F. Audubert et al., From Uranium (IV) Oxalate to Sintered UO2: Consequences of the Powders' Thermal History on the Microstructure, J. Eur. Ceram. Soc, vol.35, pp.4535-4546, 2015.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02045286

L. De-almeida, S. Grandjean, N. Vigier, and F. Patisson, Insights into the Thermal Decomposition of Lanthanide(III) and Actinide(III) Oxalates -from Neodymium and Cerium to Plutonium, Eur. J. Inorg. Chem, vol.2012, pp.4986-4999

Y. Alta? and H. Tel, Structural and Thermal Investigations on Cerium Oxalate and Derived Oxide Powders for the Preparation of (Th,Ce)O2 Pellets, J. Nucl. Mater, vol.298, issue.3, pp.316-320, 2001.

G. Leinders, T. Cardinaels, K. Binnemans, and M. Verwerft, Accurate Lattice Parameter Measurements of Stoichimoetric Uranium Dioxide, J. Nucl. Mater, vol.459, pp.135-142, 2015.

D. Taylor, Thermal-Expansion Data .2. Binary Oxides with the Fluorite and Rutile Structures, MO2, and the Antifluorite Structure, M2o, Trans J Br Ceram Soc, vol.83, pp.32-37, 1984.

M. Burghartz, H. Matzke, C. Leger, G. Vambenepe, and M. Rome, Inert Matrices for the Transmutation of Actinides: Fabrication, Thermal Properties and Radiation Stability of Ceramic Materials, J Alloys Compd, vol.271, pp.544-548, 1998.

H. Leight and E. Mccartney, Redetermination of Lattice Parameter of ThO2, J Am Ceram Soc, vol.57, issue.4, pp.192-192, 1974.

L. Claparède, N. Clavier, N. Dacheux, A. Mesbah, J. Martinez et al., Multiparametric Dissolution of Thorium-Cerium Dioxide Solid Solutions, Inorg. Chem, issue.22, pp.11702-11714, 2011.

A. Sachdeva, S. V. Chavan, A. Goswami, A. K. Tyagi, and P. K. Pujari, Positron Annihilation Spectroscopic Studies on Nd-Doped Ceria, J. Solid State Chem, vol.178, issue.6, pp.2062-2066, 2005.

L. Minervini, M. O. Zacate, and R. W. Grimes, Defect Cluster Formation in M2O3-Doped CeO2. Solid State Ion, vol.116, pp.339-349, 1999.

J. R. Mcbride, K. C. Hass, B. D. Poindexter, W. H. Weber, X. Raman et al., J Appl Phys, vol.76, issue.4, pp.2435-2441, 1994.

A. Nakajima, A. Yoshihara, and M. Ishigame, Defect-Induced Raman Spectra in Doped CeO2, Phys Rev B, issue.18, pp.13297-13299, 1994.

D. Horlait, L. Claparède, N. Clavier, S. Szenknect, N. Dacheux et al., Stability and Structural Evolution of Ce IV 1-xLn III xO2-x/2 Solid Solutions : A Coupled ?-Raman/XRD Approach, Inorg. Chem, vol.50, pp.7150-7161, 2011.

T. L. Markin and R. S. Street, The Uranium-Cerium-Oxygen Ternary Phase Diagram, J. Inorg. Nucl. Chem, vol.32, pp.59-75, 1970.

D. Bernache-assollant, Chimie-Physique Du Frittage, 1993.

D. Bernache-assolant, J. Bonnet, and . Frittage, Aspect Physico-Chimique -Partie, vol.1, 2005.

B. François, R. Delmas, G. Cizeron, and W. O. Kingery, Inhibition of Sintering by Developing Gas Pressure in Pores, Rev Met, vol.64, pp.1079-1083, 1967.

N. Dacheux and ;. Brandel,

M. Genet, Synthesis and Properties of Uranium Chloride Phosphate Tetrahydrate -UCl4PO4, New J. Chem, vol.19, pp.1029-1036, 1995.

G. Heisbourg, S. Hubert, N. Dacheux, and J. Purans, Kinetic and Thermodynamic Studies of the Dissolution of Thoria-Urania Solid Solutions, J. Nucl. Mater, vol.335, pp.5-13, 2004.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00023266

G. Heisbourg, S. Hubert, N. Dacheux, and J. Ritt, The Kinetics of Dissolution of Th1?xUxO2 Solid Solutions in Nitric Media, J. Nucl. Mater, vol.321, pp.141-151, 2003.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00014012

B. Chapelet-arab, L. Duvieubourg, G. Nowogrocki, F. Abraham, and S. Grandjean, U(IV)/Ln(III) Mixed Site in Polymetallic Oxalato Complexes. Part III: Structure of Na, J. Solid State Chem, issue.12, pp.4029-4036, 2006.

B. Chapelet-arab, G. Nowogrocki, F. Abraham, and S. Grandjean, U(IV)/Ln(III) Unexpected Mixed Site in Polymetallic Oxalato Complexes. Part I. Substitution of Ln(III) for U(IV) from the New Oxalate (NH4)2U2(C2O4)5·0.7H2O, J. Solid State Chem, vol.178, issue.10, pp.3046-3054, 2005.

. Références,

A. C. Thomas, N. Dacheux, P. Le-coustumer, V. Brandel, and M. Genet, Kinetic and Thermodynamic Study of the Thorium Phosphate-Diphosphate Dissolution, J. Nucl. Mater, vol.281, pp.91-105, 2000.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00006728

E. Y. Vernaz and J. L. Dussossoy, Current State of Knowledge of Nuclear Waste Glass Corrosion Mechanisms: The Case of R7T7 Glass, Appl. Geochem, vol.7, issue.1, pp.13-22, 1992.

P. Frugier, C. Martin, I. Ribet, T. Advocat, and S. Gin, The Effect of Composition on the Leaching of Three Nuclear Waste Glasses: R7T7, AVM and VRZ, J. Nucl. Mater, vol.346, issue.2-3, pp.194-207, 2005.

J. Bruno and R. C. , Spent Nuclear Fuel. Elements, vol.2, pp.343-349, 2006.

D. W. Shoesmith, Fuel Corrosion Processes under Waste Disposal Conditions, J. Nucl. Mater, vol.282, issue.1, pp.1-31, 2000.

C. Poinssot, P. Toulhoat, J. Grouiller;-pavageau, J. Piron, M. Pelletier et al., Synthesis on the Long Term Behavior of the Spent Nuclear Fuel, 2001.

L. Johnson, C. Ferry, C. Poinssot, and P. Lovera, Spent Fuel Radionuclide Source-Term Model for Assessing Spent Fuel Performance in Geological Disposal. Part I: Assessment of the Instant Release Fraction, J. Nucl. Mater, vol.346, issue.1, pp.56-65, 2005.

C. Ferry, C. Poinssot, V. Broudic, C. Cappelaere, L. Desgranges et al., Synthesis Ont the Spent Fuel Long Term Evolution. CEA Saclay -Rapport, 2005.

B. Grambow, Mobile Fission and Activation Products in Nuclear Waste Disposal, J. Contam. Hydrol, vol.102, issue.3-4, pp.180-186, 2008.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00369027

N. Dacheux, N. Clavier, and J. Ritt, Behavior of Thorium-Uranium (IV) Phosphate-Diphosphate Sintered Samples during Leaching Tests, J. Nucl. Mater, vol.349, pp.291-303, 2006.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00259110

T. Cordara, S. Szenknect, L. Claparede, R. Podor, A. Mesbah et al., Kinetics of Dissolution of UO2 in Nitric Acid Solutions: A Multiparametric Study of the Non-Catalysed Reaction, J. Nucl. Mater, 2017.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-01998337

L. Claparède, F. Tocino, S. Szenknect, A. Mesbah, N. Clavier et al., Dissolution of Th1-xUxO2: Effects of Chemical Composition and Microstructure, J. Nucl. Mater, vol.457, pp.304-316, 2015.

D. R. Lide, CRC Handbook of Chemistry and Physics, 2005.

I. Grenthe, J. Fuger, R. J. Konings, R. J. Lemire, A. B. Muller et al., Series Ed.; Chemical Thermodynamics, Chemical Thermodynamics of Uranium, vol.1, 2004.

T. Fukasawa and Y. Ozawa, Relationship between Dissolution Rate of Uranium Dioxide Pellets in Nitric Acid Solutions and Their Porosity, J. Radioanal. Nucl. Chem, vol.6, issue.106, pp.345-356, 1986.

T. Fukasawa, Y. Ozawa, and F. Kawamura, Generation and Decomposition Behavior of Nitrous Acid during Dissolution of UO2 Pellets by Nitric Acid, Nucl. Technol, vol.94, pp.108-113, 1991.

Y. Ikeda, Y. Yasuike, Y. Takashima, Y. Y. Park, Y. Asano et al., 17 O NMR Study on Dissolution Reaction of UO2 in Nitric Acid-Mechanism of Electron Transfer, J. Nucl. Sci. Technol, vol.30, pp.962-964, 1993.

Y. Ikeda, Y. Yasuike, K. Nishimura, S. Hasegawa, and Y. Takashima, Kinetic Study on Dissolution of UO2 Powders in Nitric Acid, J. Nucl. Mater, vol.224, issue.3, pp.266-272, 1995.

K. Nishimura and T. Chikazawa, Effect of Nitrous Acid on Dissolution of UO2 Powders in Nitric Acid -Optimal Conditions for Dissolving UO2, J. Nucl. Sci. Technol, vol.32, p.157, 1995.

M. Shabbir and R. G. Robins, Kinetics of the Dissolution of Uranium Dioxide in Nitric Acid, I. J. Appl. Chem, vol.18, pp.129-134, 1968.

M. Shabbir and R. G. Robins, The Effect of Crystallographic Orientation on the Dissolution of Uranium Dioxide in Nitric Acid, J. Nucl. Mater, vol.25, issue.2, pp.236-237, 1968.

R. F. Taylor, E. W. Sharratt, L. E. Chazal, and D. H. Logsdail, Dissolution Rates of Uranium Dioxide Sintered Pellets in Nitric Acid Systems, J. Appl. Chem, vol.13, pp.32-40, 1963.

J. P. Glatz, H. Bokelund, and S. Zierfuss, Analysis of the Off-Gas from Dissolution of Nuclear Oxide Fuels and Carbide Fuels in Nitric-Acid, Radiochim. Acta, vol.51, issue.1, pp.17-22, 1990.

Y. Zhao and J. Chen, Studies on the Dissolution Kinetics of Ceramic Uranium Dioxide Particles in Nitric Acid by Microwave Heating, J. Nucl. Mater, vol.373, issue.1-3, pp.53-58, 2008.

N. Desigan, E. Augustine, R. Murali, U. Kamachi-mudali, R. Natarajan et al., Dissolution Kinetics of Indian PHWR Natural UO2 Fuel Pellets in Nitric Acid -Effect of Inital Acidity and Temperature, Prog. Nucl. Energy, vol.83, pp.52-58, 2015.

N. Desigan, N. P. Bhatt, U. Kamachi-mudali, R. Natarajan, and J. B. Joshi, Mechanism of Dissolution of Nuclear Fuel in Nitric Acid Relevant to Nuclear Fuel Reprocessing, J. Radioanal. Nucl. Chem, vol.2017, issue.1, pp.141-149

D. Sicsic, Modélisation Thermodynamique et Cinétique de La Réduction de l'acide Nitrique Concentré, 2011.

O. N. Pogorelko and O. A. Ustinov, Effect of the Urea on the Dissolution of U, UO2 and U3O8 in Concentrated HNO3 and on the Release of Nitrogen Oxides, Radiochemistry, vol.35, issue.2, pp.182-186, 1993.

F. Charlier, Réactions Autocatalytiques Hétérogènes -Vers Le Dimensionnement Des Réacteurs Industriels de Dissolution de Dioxyde d'uranium, 2017.

P. Marc, A. Magnaldo, A. Vaudano, T. Delahaye, and E. Schaer, Dissolution of Uranium Dioxide in Nitric Acid Media: What Do We Know?, EPJ N -Nucl. Sci. Technol, vol.2017, issue.3, pp.1-13
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/cea-01516479

A. L. Uriarte and R. H. Rayney, Dissolution of High Density UO2, PuO2 and UO2-PuO2 Pellets in Organic Acids, Oak Ridge Natl. Lab, p.3695, 1965.

A. Leudet and A. Mugnier, Étude Cinétique de La Dissolution Des Pastilles d'UO2 Non Irradiées, Réf. NT SDP, pp.85-88, 1985.

P. Marc, Etude de Réactions Hétérogènes Autocatalytiques. Application à La Dissolution de Dioxyde d'uranium, 2014.

A. C. Lasaga, Chemical Weathering Rates of Silicate Minerals, Rev. Miner, p.23, 1983.

S. Hubert, K. Barthelet, B. Fourest, G. Lagarde, N. Dacheux et al., Influence of the Precursor and the Calcination Temperature on the Dissolution of Thorium Dioxide, J. Nucl. Mater, vol.297, issue.2, pp.206-213, 2001.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00010379

G. Heisbourg, S. Hubert, N. Dacheux, and J. Purans, Kinetic and Thermodynamic Studies of the Dissolution of Thoria-Urania Solid Solutions, J. Nucl. Mater, vol.335, pp.5-13, 2004.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00023266

A. R. Keshtkar and S. Abbasizadeh, Activation Enregy Determination and Kinetic Modeling of Thorium Oxide Dissolution in Nitric Acid/Hydrofluoric Acid System : Influence of Fluoride Ion on ThO2 Dissolution, Prog. Nucl. Energy, vol.93, pp.362-370, 2016.

H. D. Greiling and K. H. Lieser, Properties of ThO2,UO2 and PuO2 as Function of Pretreatement and Their Dissolution in HNO3, Radiochim. Acta, vol.35, pp.79-89, 1984.

M. Akabori and T. Shiratori, Dissolution of ThO2-Based Oxides in Nitric-Acid Solutions as Elevated-Temperatures, J. Nucl. Sci. Technol, vol.31, pp.539-545, 1994.

M. E. Shying and T. M. Florence, Oxide Dissolution Mechanisms -I The Role of Fluoride in the Thoria/Nitric/Hydrofluoric Acid System, J. Inorg. Nucl. Chem, vol.32, pp.3493-3508, 1970.

M. Simonnet, N. Barré, R. Drot, C. Le-naour, V. Sladkov et al., Multiparametric Study of Thorium Oxide Dissolution in Aqueous Media, Radiochim. Acta, vol.104, issue.10, pp.691-700, 2016.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-01409742

M. E. Shying and T. M. Florence, Oxide Dissolution Mechanisms -II A Mechanism for the Thoria/Nitric/Hydrofluoric Acid System, J. Inorg. Nucl. Chem, vol.34, pp.213-220, 1972.

E. Myllykylä, T. Lavonen, M. C. Stennett, C. L. Corkhill, K. Ollila et al., Solution Composition and Particle Size Effects on the Dissolution and Solubility of a ThO2 Microstructural Analogue for UO2 Matrix of Nuclear Fuel, Radiochim. Acta, vol.103, issue.8, pp.565-576, 2015.

S. Hubert, G. Heisbourg, N. Dacheux, and P. Moisy, Effect of Inorganic Ligands and Hydrogen Peroxide on ThO2 Dissolution. Behaviour of Th0.87Pu0.13O2 during Leaching Test, Inorg. Chem, issue.6, pp.2064-2073, 2008.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00273729

T. Suzuki-muresan, K. Perrigaud, J. Vandenborre, S. Ribet, I. Takamasa et al., Assessment of Surface Reactivity of Thorium Oxide in Conditions Close to Chemical Equilibrium by Isotope Exchange 229 Th/ 232 Th Method, Radiochim. Acta, vol.2017, issue.6, pp.471-485
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-01446965

H. S. Kim, C. Y. Joung, B. H. Lee, J. Y. Oh, Y. H. Koo et al., Applicability of CeO2 as a Surrogate for PuO2 in a MOX Fuel Development, J. Nucl. Mater, vol.378, issue.1, pp.98-104, 2008.

L. Joret, G. Cote, and D. Bauer, Effect of Microwaves on the Rate of Dissolution of Metal Oxides (CO3O4 and CeO2) in Nitric Acid, Hydrometallurgy, vol.45, issue.1-2, pp.1-12, 1997.

X. Beaudoux, M. Virot, T. Chave, G. Leturcq, N. Clavier et al., Catalytic Dissolution of Ceria-Lanthanide Mixed Oxides Provides Environmentally Friendly Partitioning of Lanthanides and Platinum, Hydrometallurgy, vol.151, pp.107-115, 2015.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02064020

A. K. Tyagi, B. R. Ambekar, and M. D. Mathews, Simulation of Lattice Thermal Expansion Behaviour of Th1-xPuxO2 (0.0<x<1.0) Using CeO2 as a Surrogate Material for PuO2, J. Alloys Compd, vol.337, pp.277-281, 2002.

J. Gaillard, L. Venault, R. Calvet, S. Del-confetto, N. Clavier et al., Effect of Hydration and Thermal Treatment on Ceria Surface Using Non-Intrusive Techniques, J. Nucl. Mater, vol.444, pp.359-367, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-01625036

A. C. Robisson, Note Technique

L. Claparède, N. Clavier, N. Dacheux, P. Moisy, R. Podor et al., Influence of Crystallization State and Microstructure on the Chemical Durability of Cerium-Neodymium Mixed Oxides, Inorg. Chem, issue.18, pp.9059-9072, 2011.

D. Horlait, N. Clavier, S. Szenknect, N. Dacheux, and V. Dubois, Dissolution of Cerium(IV)-Lanthanide(III) Oxides: Comparative Effect of Chemical Composition, Temperature, and Acidity, Inorg. Chem, vol.2012, issue.6, pp.3868-3878

C. L. Corkhill, E. Myllykylä, D. J. Bailey, S. M. Thornber, J. Qi et al., Contribution of Energetically Reactive Surface Features to the Dissolution of CeO2 and ThO2 Analogues for Spent Nuclear Fuel Microstructures, ACS Appl. Mater. Interfaces, vol.6, pp.12279-12289, 2014.

C. L. Corkhill, D. J. Bailey, F. Tocino, M. C. Stennett, J. A. Miller et al., Role of Microstructure and Surface Defects on the Dissolution Kinetics of CeO2, a UO2 Fuel Analogue, ACS Appl. Mater. Interfaces, vol.8, pp.10562-10571, 2016.

Y. Ziouane, T. Milhau, M. Maubert, B. Arab-chapelet, and G. Leturcq, Dissolution Kinetics of CeO2 Powders with Different Morphologies and Analogy to PuO2 Dissolution, Hydrometallurgy, vol.177, pp.205-213, 2018.

F. Juillet, J. M. Adnet, and M. Gasgnier, Ultrasound Effects on the Dissolution of Refractory Oxides (CeO2 and PuO2) in Nitricacid, J. Radioanal. Nucl. Chem, vol.224, issue.1-2, pp.137-143, 1997.

F. Lemont, Promising Optimization of the CeO2/CeCl3 Cycle by Reductive Dissolution of Cerium(IV) Oxide, Int. J. Hydrog. Energy, vol.33, pp.7355-7360, 2008.

G. Jacobs, P. M. Patterson, U. M. Graham, A. C. Crawford, and B. H. Davis, Low Temperature Water Gas Shift: The Link between the Catalysis of WGS and Formic Acid Decomposition over Pt/Ceria, Int. J. Hydrog. Energy, vol.30, pp.1265-1276, 2005.

M. Virot, T. Chave, D. Horlait, N. Clavier, N. Dacheux et al., Catalytic Dissolution of Ceria under Mild Conditions, J. Mater. Chem, vol.22, pp.14734-14740, 2012.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02076961

M. Aurousseau, F. Lapicque, and A. Storck, Simulation of NOx Scrubbing by Ceric Solutions: Oxidation of Nitrous Acid by Ce(IV) Species in Acidic Solutions, Ind. Eng. Chem. Res, vol.33, pp.191-196, 1994.

E. Zimmer and E. Merz, Dissolution of Thorium-Uranium Mixed Oxides in Concentrated Nitric Acid, J. Nucl. Mater, vol.124, issue.0, pp.64-67, 1984.

G. Heisbourg, S. Hubert, N. Dacheux, and J. Ritt, The Kinetics of Dissolution of Th1?xUxO2 Solid Solutions in Nitric Media, J. Nucl. Mater, vol.321, pp.141-151, 2003.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00014012

N. Hingant, N. Clavier, N. Dacheux, N. Barre, S. Hubert et al., Preparation, Sintering and Leaching of Optimized Uranium Thorium Dioxides, J. Nucl. Mater, vol.385, issue.2, pp.400-406, 2009.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00380026

N. Desigan, D. Maji, K. Ananthasivan, N. K. Pandey, U. Kamachi-mudali et al., Dissolution Behaviour of Simulated MOX Nuclear Fuel Pellets in Nitric Acid Medium, Prog. Nucl. Energy, vol.116, pp.1-9, 2019.

D. Vollath, H. W. , H. Elbel, and E. Gunther, On the Dissolution of (U,Pu)O2 Solid-Solutions with Different Plutonium Contents in Boiling Nitric-Acid, Nucl. Technol, vol.71, pp.240-245, 1985.

H. Ikeuchi, A. Shibata, Y. Sano, and T. Koizumi, Dissolution Behavior of Irradiated Mixed-Oxide Fuels with Different Plutonium Contents, Procedia Chem, vol.7, pp.77-83, 2012.

D. Horlait, L. Claparède, F. Tocino, N. Clavier, J. Ravaux et al., Environmental SEM Monitoring of Ce1-xLnxO2-x/2 Mixed-Oxide Microstructural Evolution during Dissolution, J. Mater. Chem. A, vol.2, pp.5193-5203, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02048833

F. Tocino and . Contrôle, Microstructural Des Réactions Rédox à l'interface Solide/Solution Lors de La Dissolution d'oxydes Mixtes à Base d'uranium (+IV), 2015.

R. Podor, X. Le-goff, T. Cordara, M. Odorico, J. Favrichon et al., 3D-SEM Height Maps Series to Monitor Materials Corrosion and Dissolution, Mater. Charact, vol.150, pp.220-228, 2019.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02064121

T. Cordara, Effet de la présence de produits de fission sur les mécanismes de dissolution de composés modèles à base d'uranium, 2017.

T. Cordara, S. Szenknect, R. Podor, V. Trillaud, L. Claparède et al., Microstructural Evolution of UO2 Pellets Containing Metallic Particles of Ru, Rh and Pd during Dissolution in Nitric Acid Solution: 3D-ESEM Monitoring, Hydrometallurgy, vol.2019, issue.188, pp.182-193
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02183525

D. J. Stokes, Principles and Practice of Variable Pressure/Environmental Scanning Electron Microscopy, VP-ESEM

C. P. Royall, B. L. Thiel, and A. M. Donald, Radiation Damage of Water in Environmental Scanning Electron Microscopy, J. Microsc, vol.204, issue.3, pp.185-195, 2001.

R. F. Egerton, P. Li, and M. Malac, Radiation Damage in the TEM and SEM. Micron, vol.35, pp.399-409, 2004.

J. Löberg, I. Mattisson, S. Hansson, and E. Ahlberg, Characterisation of Titanium Dental Implants I: Critical Assessment of Surface Roughness Parameters, Open Biomater. J, vol.5, pp.18-35, 2014.

L. A. Franco and A. Sinatora, 3D Surface Parameters (ISO 25178-2): Actual Meaning of Spk and Its Relationship to Vmp, Precis. Eng, vol.40, pp.106-111, 2015.

D. G. Lowe, Distinctive Image Features from Scale-Invariant Keypoints, Int. J. Comput. Vis, vol.60, issue.2, pp.91-110, 2004.

G. Y. Markovits, S. E. Schwartz, and L. Newman, Hydrolysis Equilibrium of Dinitrogen Trioxide in Dilute Acid Solution, Inorg. Chem, issue.20, pp.445-450, 1981.

S. E. Schwartz, Kinetics of Reactive Dissolution of Nitrogen Oxides into Aqueous Solution, Trace Atmospheric Const. Prop. Transform. Fates Adv. Environ. Sci. Technol, vol.12, pp.1-116, 1983.

W. H. Lee and D. J. Millen, The Electrical Conductances of Solutions in Nitric Acid. Part I. Solutions of Dinitrogen Pentoxide, and of Water. T h e Extent of the Self-Dissociation of Nitric Acid, J. Chem. Soc, pp.4463-4469, 1956.

D. L. Parkhurst and C. A. Appelo, User's Guide to PHREEQC (Version 2) -A Compter Program for Speciation, Batch Reaction, One-Dimensional Transport, and Inverse Geochemical Calculations, Water-Resources Investigations Report; USGS Numbered Series, pp.99-4259, 1999.

P. Novotny and O. Sohnel, Densities of Binary Aqueous Solutions of 306 Inorganic Substances, J. Chem. Eng. Data, vol.33, issue.1, pp.49-55, 1988.

E. Giffaut, M. Grivé, P. Blanc, P. Vieillard, E. Colàs et al., Andra Thermodynamic Database for Performance Assessment: ThermoChimie. Appl. Geochem, vol.49, pp.225-236, 2014.

M. Grivé, L. Duro, E. Colàs, and E. Giffaut, Thermodynamic Data Selection Applied to Radionuclides and Chemotoxic Elements: An Overview of the ThermoChimie-TDB

, Appl. Geochem, vol.55, pp.85-94, 2015.

R. Guillaumont, T. Fanghänel, V. Neck, J. Fuger, D. A. Palmer et al., Update on the Chemical Thermodynamics of Uranium, Neptunium, Plutonium, Americium and Technetium; Bank, vol.5, 2003.

. Références,

D. Horlait, L. Claparède, F. Tocino, N. Clavier, J. Ravaux et al., Environmental SEM Monitoring of Ce1-xLnxO2-x/2 Mixed-Oxide Microstructural Evolution during Dissolution, J. Mater. Chem. A, vol.2, pp.5193-5203, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02048833

L. Claparède, N. Clavier, N. Dacheux, P. Moisy, R. Podor et al., Influence of Crystallization State and Microstructure on the Chemical Durability of Cerium-Neodymium Mixed Oxides, Inorg. Chem, issue.18, pp.9059-9072, 2011.

L. Claparède, F. Tocino, S. Szenknect, A. Mesbah, N. Clavier et al., Dissolution of Th1-xUxO2: Effects of Chemical Composition and Microstructure, J. Nucl. Mater, vol.457, pp.304-316, 2015.

D. Horlait, N. Clavier, S. Szenknect, N. Dacheux, and V. Dubois, Dissolution of Cerium(IV)-Lanthanide(III) Oxides: Comparative Effect of Chemical Composition, Temperature, and Acidity, Inorg. Chem, vol.2012, issue.6, pp.3868-3878

D. Horlait, F. T. , N. Clavier, N. Dacheux, and S. Szenknect, Multiparametric Study of Th1?xLnxO2?x/2 Mixed Oxides Dissolution in Nitric Acid Media, J. Nucl. Mater, vol.429, pp.237-244, 2012.

F. Tocino, S. Szenknect, A. Mesbah, N. Clavier, and N. Dacheux, Dissolution of Uranium Mixed Oxides: The Role of Oxygen Vacancies vs the Redox Reactions, Prog. Nucl. Energy, vol.72, pp.101-106, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02044022

S. Szenknect, A. Mesbah, D. Horlait, N. Clavier, S. Dourdain et al., Kinetics of Structural and Microstructural Changes at the Solid/Solution Interface during Dissolution of Cerium(IV)-Neodymium(III) Oxides, J. Phys. Chem. C, vol.2012, issue.22, pp.12027-12037
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-01999420

L. Claparède, N. Clavier, N. Dacheux, A. Mesbah, J. Martinez et al., Multiparametric Dissolution of Thorium-Cerium Dioxide Solid Solutions, Inorg. Chem, issue.22, pp.11702-11714, 2011.

R. Podor, X. Le-goff, T. Cordara, M. Odorico, J. Favrichon et al., 3D-SEM Height Maps Series to Monitor Materials Corrosion and Dissolution, Mater. Charact, vol.150, pp.220-228, 2019.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02064121

R. F. Taylor, E. W. Sharratt, L. E. Chazal, and D. H. Logsdail, Dissolution Rates of Uranium Dioxide Sintered Pellets in Nitric Acid Systems, J. Appl. Chem, vol.13, pp.32-40, 1963.

T. Fukasawa and Y. Ozawa, Relationship between Dissolution Rate of Uranium Dioxide Pellets in Nitric Acid Solutions and Their Porosity, J. Radioanal. Nucl. Chem, vol.6, issue.106, pp.345-356, 1986.

F. Tocino and . Contrôle, Microstructural Des Réactions Rédox à l'interface Solide/Solution Lors de La Dissolution d'oxydes Mixtes à Base d'uranium (+IV), 2015.

T. Cordara, S. Szenknect, L. Claparede, R. Podor, A. Mesbah et al., Kinetics of Dissolution of UO2 in Nitric Acid Solutions: A Multiparametric Study of the Non-Catalysed Reaction, J. Nucl. Mater, 2017.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-01998337

T. Fukasawa, Y. Ozawa, and F. Kawamura, Generation and Decomposition Behavior of Nitrous Acid during Dissolution of UO2 Pellets by Nitric Acid, Nucl. Technol, vol.94, pp.108-113, 1991.

M. Shabbir and R. G. Robins, Kinetics of the Dissolution of Uranium Dioxide in Nitric Acid, I. J. Appl. Chem, vol.18, pp.129-134, 1968.

Y. Ikeda, Y. Yasuike, Y. Takashima, Y. Y. Park, Y. Asano et al., 17 O NMR Study on Dissolution Reaction of UO2 in Nitric Acid-Mechanism of Electron Transfer, J. Nucl. Sci. Technol, vol.30, pp.962-964, 1993.

A. L. Uriarte and R. H. Rayney, Dissolution of High Density UO2, PuO2 and UO2-PuO2 Pellets in Organic Acids, Oak Ridge Natl. Lab, p.3695, 1965.

O. N. Pogorelko and O. A. Ustinov, Effect of the Urea on the Dissolution of U, UO2 and U3O8 in Concentrated HNO3 and on the Release of Nitrogen Oxides, Radiochemistry, vol.35, issue.2, pp.182-186, 1993.

L. Mahfud, D. Ronze, A. Wehrer, and A. Zoulalian, Réduction de l'acide Nitreux Par Une Solution Aqueuse d'urée Ou d'acide Sulfamique En Vue Du Traitement Des NOx d'un Effluent Gazeux, Chem. Eng. J, vol.70, issue.2, pp.85-92, 1998.

T. Cordara, Effet de la présence de produits de fission sur les mécanismes de dissolution de composés modèles à base d'uranium, 2017.

G. Heisbourg, S. Hubert, N. Dacheux, and J. Purans, Kinetic and Thermodynamic Studies of the Dissolution of Thoria-Urania Solid Solutions, J. Nucl. Mater, vol.335, pp.5-13, 2004.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00023266

Y. Ikeda, Y. Yasuike, K. Nishimura, S. Hasegawa, and Y. Takashima, Kinetic Study on Dissolution of UO2 Powders in Nitric Acid, J. Nucl. Mater, vol.224, issue.3, pp.266-272, 1995.

F. Charlier, Réactions Autocatalytiques Hétérogènes -Vers Le Dimensionnement Des Réacteurs Industriels de Dissolution de Dioxyde d'uranium, 2017.

P. Marc, Etude de Réactions Hétérogènes Autocatalytiques. Application à La Dissolution de Dioxyde d'uranium, 2014.

G. Heisbourg, S. Hubert, N. Dacheux, and J. Ritt, The Kinetics of Dissolution of Th1?xUxO2 Solid Solutions in Nitric Media, J. Nucl. Mater, vol.321, pp.141-151, 2003.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/in2p3-00014012

G. Heisbourg and . Synthèse, Caractérisation et Études Cinétiques et Thermodynamique de La Dissolution de ThO2 et Des Solutions Solides Th1-xMxO2 (M = U,Pu), 2003.

A. Leudet and A. Mugnier, Étude Cinétique de La Dissolution Des Pastilles d'UO2 Non Irradiées, Réf. NT SDP, pp.85-88, 1985.

Y. Zhao and J. Chen, Studies on the Dissolution Kinetics of Ceramic Uranium Dioxide Particles in Nitric Acid by Microwave Heating, J. Nucl. Mater, vol.373, issue.1-3, pp.53-58, 2008.

S. Rennie, E. Lawrence-bright, J. E. Sutcliffe, J. E. Darnbrough, R. Burrows et al., The Role of Crystal Orientation in the Dissolution of UO2 Thin Films, Corros. Sci, vol.145, pp.162-169, 2018.

T. Cordara, S. Szenknect, R. Podor, V. Trillaud, L. Claparède et al., Microstructural Evolution of UO2 Pellets Containing Metallic Particles of Ru, Rh and Pd during Dissolution in Nitric Acid Solution: 3D-ESEM Monitoring, Hydrometallurgy, vol.2019, issue.188, pp.182-193
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02183525

, Les résultats obtenus lors de la dissolution de ces composés présentent de nombreuses similitudes avec ceux reportés dans la partie précédente ainsi que sur UO2, vol.12

, L'observation d'un pulse initial (étape 1) n'est pas évidente sur les courbes présentées Figure 49, notamment pour des acidités inférieures ou égales à 1 mol.L -1 . Ce pulse est en revanche observable lors des expériences à 2 et 3 mol.L -1 . La seconde étape, associée à l'établissement d'une évolution linéaire des pertes de masse, est en revanche observée pour l'ensemble de ces expériences

, Pour mémoire, la transition entre l'étape 2 et l'étape 3 intervenait pour une perte de masse relative de l'ordre de 2% lors de la dissolution des échantillons de Th0,25U0,75O2. Il en résulte un allongement de la durée de la période d'induction dans le cas du système U0,75Ce0,25O2. Cette observation est en bon accord avec l'étude menée par Desigan et. al [6]. Par la suite, l'étape 3 permet d'observer une évolution importante de la vitesse de dissolution liée à l, Il apparait donc que les conditions pour accéder au régime catalysé sont plus difficiles à atteindre que dans le cas des composés Th0,25U0,75O2

, Pour rappel, pour ce système, l'étape 4 est définie par un ralentissement de la vitesse de dissolution et l'établissement d'un second régime permanent au-delà de 50 % de perte de masse relative dans le cas du système Th0,25U0,75O2. Ce second régime permanent s'établit alors que la surface réactive de l'échantillon en cours de dissolution n'évolue plus, mais que la concentration en HNO2 dans la solution demeure suffisante pour catalyser la réaction, Une autre différence majeure avec le système Th0,25U0,75O2 est l'absence d'étape 4

%. ). , L'analyse de la concentration en HNO2 dans le réacteur de dissolution montre que la production de cette espèce

, Ce point particulier mérite d'être étudié de manière plus approfondie, vol.2

, En supposant que tout le cérium est présent au degré d'oxydation (IV) au sein du solide, il est possible que même à faible acidité, le cérium (IV) réagisse avec les espèces présentes en milieu nitrique, augmentant ainsi les vitesses de dissolution. A ce titre, la dissolution réductrice s'est révélée particulièrement efficace pour accélérer la cinétique de dissolution de CeO2

, L'équation (33) montre que l'acide nitreux est une espèce susceptible de réduire le cérium (IV) en cérium (III). Néanmoins, cette espèce est présente en quantité non détectable dans l'acide nitrique dilué. La production localisée de HNO2 par oxydation de l'uranium (IV) à l'interface solide/solution est peut-être suffisante, ? Hypothèse, vol.3

, car les potentiels chimiques des couples formées avec HNO2 sont compris entre celui du couple Ce(IV)/Ce(III) et du couple U(VI)/U(IV) respectivement 1,443 et 0,27 V/ENH. Or cela implique qu'une réaction d'oxydo-réduction entre Ce(IV) et U(IV) est thermodynamiquement possible et même favorisée, L'acide nitreux peut être considéré comme un oxydant de l'uranium (IV) et un réducteur du cérium (IV)

, Cela a été mis en évidence par Asano et. al qui utilisent le cérium (IV) comme oxydant dans HNO3, vol.24

, En phase solide cette réaction ne survient certainement pas

, A ce stade de l'étude, aucune de ces hypothèses formulées ne peut être écartée. Cela requiert le développement d'un travail expérimental afin de proposer des conclusions précises sur ce point. Notamment une caractérisation poussée des solides devrait être menée afin de définir la spéciation du cérium et de l

, Dans des conditions très oxydantes vis-à-vis de l'uranium (IV), le mécanisme prépondérant de dissolution consiste donc dans l'oxydation de l'uranium (IV) en uranium (VI) par HNO3. La chimie redox du cérium présente peu d'impact sur la vitesse de dissolution relevée en régime non, Lorsque l'acidité est plus importante, les vitesses de dissolution en régime non-catalysé du système U0,75Ce0,25O2 sont proches de celles obtenues pour Th0,25U0,75O2 dans les mêmes conditions

H. S. Kim, C. Y. Joung, B. H. Lee, J. Y. Oh, Y. H. Koo et al., Applicability of CeO2 as a Surrogate for PuO2 in a MOX Fuel Development, J. Nucl. Mater, vol.378, issue.1, pp.98-104, 2008.

L. Joret, G. Cote, and D. Bauer, Effect of Microwaves on the Rate of Dissolution of Metal Oxides (Co3O4 and CeO2) in Nitric Acid, Hydrometallurgy, vol.45, issue.1-2, pp.1-12, 1997.

X. Beaudoux, M. Virot, T. Chave, G. Leturcq, N. Clavier et al., Catalytic Dissolution of Ceria-Lanthanide Mixed Oxides Provides Environmentally Friendly Partitioning of Lanthanides and Platinum, Hydrometallurgy, vol.151, pp.107-115, 2015.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02064020

A. K. Tyagi, B. R. Ambekar, and M. D. Mathews, Simulation of Lattice Thermal Expansion Behaviour of Th1-xPuxO2 (0.0<x<1.0) Using CeO2 as a Surrogate Material for PuO2, J. Alloys Compd, vol.337, pp.277-281, 2002.

J. Gaillard, L. Venault, R. Calvet, S. Del-confetto, N. Clavier et al., Effect of Hydration and Thermal Treatment on Ceria Surface Using Non-Intrusive Techniques, J. Nucl. Mater, vol.444, pp.359-367, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-01625036

N. Desigan, D. Maji, K. Ananthasivan, N. K. Pandey, U. Kamachi-mudali et al., Dissolution Behaviour of Simulated MOX Nuclear Fuel Pellets in Nitric Acid Medium, Prog. Nucl. Energy, vol.116, pp.1-9, 2019.

F. Tocino, S. Szenknect, A. Mesbah, N. Clavier, and N. Dacheux, Dissolution of Uranium Mixed Oxides: The Role of Oxygen Vacancies vs the Redox Reactions, Prog. Nucl. Energy, vol.72, pp.101-106, 2014.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02044022

R. Bès, K. Kvashnina, A. Rossberg, G. Dottavio, L. Desgranges et al., New Insight in the Uranium Valence State Determination in UyNd1?yO2±x, J. Nucl. Mater, vol.507, issue.15, pp.145-150, 2018.

M. Aurousseau, Simulation of NOx Scrubbing by Ceric Solutions : Oxidation of Nitrous Acid by Ce(IV) Species in Acidic Solutions, Ind. Eng. Chem. Res, vol.33, pp.191-196, 1994.

T. Fukasawa, Y. Ozawa, and F. Kawamura, Generation and Decomposition Behavior of Nitrous Acid during Dissolution of UO2 Pellets by Nitric Acid, Nucl. Technol, p.94, 1991.

Y. Ikeda, Y. Yasuike, Y. Takashima, Y. Y. Park, Y. Asano et al., 17 O NMR Study on Dissolution Reaction of UO2 in Nitric Acid-Mechanism of Electron Transfer, J. Nucl. Sci. Technol, vol.30, pp.962-964, 1993.

T. Cordara, Effet de la présence de produits de fission sur les mécanismes de dissolution de composés modèles à base d'uranium, 2017.

R. F. Taylor, E. W. Sharratt, L. E. Chazal, and D. H. Logsdail, Dissolution Rates of Uranium Dioxide Sintered Pellets in Nitric Acid Systems, J. Appl. Chem, vol.13, pp.32-40, 1963.

M. Shabbir and R. G. Robins, Kinetics of the Dissolution of Uranium Dioxide in Nitric Acid, I. J. Appl. Chem, vol.18, pp.129-134, 1968.

T. Cordara, S. Szenknect, L. Claparede, R. Podor, A. Mesbah et al., Kinetics of Dissolution of UO2 in Nitric Acid Solutions: A Multiparametric Study of the Non-Catalysed Reaction, J. Nucl. Mater, 2017.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-01998337

Y. Ikeda, Y. Yasuike, K. Nishimura, S. Hasegawa, and Y. Takashima, Kinetic Study on Dissolution of UO2 Powders in Nitric Acid, J. Nucl. Mater, vol.224, issue.3, pp.266-272, 1995.

P. Marc, Etude de Réactions Hétérogènes Autocatalytiques. Application à La Dissolution de Dioxyde d'uranium, 2014.

F. Charlier, Réactions Autocatalytiques Hétérogènes -Vers Le Dimensionnement Des Réacteurs Industriels de Dissolution de Dioxyde d'uranium, 2017.

F. Tocino and . Contrôle, Microstructural Des Réactions Rédox à l'interface Solide/Solution Lors de La Dissolution d'oxydes Mixtes à Base d'uranium (+IV), 2015.

D. Horlait, F. T. , N. Clavier, N. Dacheux, and S. Szenknect, Multiparametric Study of Th1?xLnxO2?x/2 Mixed Oxides Dissolution in Nitric Acid Media, J. Nucl. Mater, vol.429, pp.237-244, 2012.

A. C. Robisson, Note Technique

D. Horlait, L. Claparède, N. Clavier, S. Szenknect, N. Dacheux et al., Stability and Structural Evolution of Ce IV 1-xLn III xO2-x/2 Solid Solutions : A Coupled ?-Raman/XRD Approach, Inorg. Chem, vol.50, pp.7150-7161, 2011.

L. Claparède, N. Clavier, N. Dacheux, A. Mesbah, J. Martinez et al., Multiparametric Dissolution of Thorium-Cerium Dioxide Solid Solutions, Inorg. Chem, issue.22, pp.11702-11714, 2011.

Y. Asano, M. Kataoka, H. Tomiyasu, and Y. Ikeda, Kinetic Studies on Dissolution of UO2 Powders in Acid Solutions by Using Cerium(IV) or Chlorine Dioxide as Oxidants, J. Nucl. Sci. Technol, vol.33, issue.2, pp.152-156

F. Lemont, Promising Optimization of the CeO2/CeCl3 Cycle by Reductive Dissolution of Cerium(IV) Oxide, Int. J. Hydrog. Energy, vol.33, pp.7355-7360, 2008.

G. Jacobs, P. M. Patterson, U. M. Graham, A. C. Crawford, and B. H. Davis, Low Temperature Water Gas Shift: The Link between the Catalysis of WGS and Formic Acid Decomposition over Pt/Ceria, Int. J. Hydrog. Energy, vol.30, pp.1265-1276, 2005.

M. Virot, T. Chave, D. Horlait, N. Clavier, N. Dacheux et al., Catalytic Dissolution of Ceria under Mild Conditions, J. Mater. Chem, vol.22, pp.14734-14740, 2012.
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02076961

, 75O2 présente un comportement proche de celui du pôle pur de UO2 lors des tests de dissolution. L'incorporation de 25% de thorium au sein d'une solution solide homogène contenant de l'uranium (IV) induit un ralentissement de la cinétique de dissolution initiale, et de ce fait un allongement de la période dite d'induction. Toutefois, les paramètres d'influence et l'amplitude de leurs effets sur la cinétique de dissolution en régime catalysé et non-catalysé sont comparables avec ceux relevés pour UO2. D'autre part les résultats obtenus lors de la dissolution de U0,75Ce0,25O2 présentent des similitudes avec les oxydes mixtes à base d'uranium ou de thorium incorporant des éléments lanthanides trivalents. Si la présence de cérium (III) au sein des échantillons préparés ne peut être exclue, L'ensemble des résultats obtenus pour Th1-xUxO2 (x = 0,75 et 0,25) et UxCe1-xO2 ont permis de dégager plusieurs conclusions. D'une part, Th0,25U0

, ou les oxydes d'azote NOx peuvent également expliquer la plus faible durabilité chimique de U0,75Ce0,25O2 en régime non catalysé, vol.1

, En revanche, dès lors que le régime catalysé pour l'oxydation de l'uranium (IV) s'établit, la cinétique réactionnelle de U0,75Ce0,25O2 s'apparente fortement à celle du pôle pur UO2

, Le rôle de HNO2 dans le mécanisme de dissolution était jusqu'alors assez méconnu

, La quantification précise à l'échelle macroscopique de l'impact de HNO2 sur la dissolution d'oxydes riches en uranium (IV), et en premier lieu UO2, nécessite toutefois l'utilisation de matériaux denses dont la surface réactive évolue peu. Les matériaux frittés polycristallins ne paraissent pas adaptés pour ce travail du fait de l'évolution très forte de la géométrie de l'interface solide/solution lors de la dissolution, constitue un traceur efficace de l'établissement du régime catalysé et sa présence conduit à une augmentation nette et visible des vitesses de dissolution pour les deux systèmes étudiés

Y. Asano, M. Kataoka, H. Tomiyasu, and Y. Ikeda, Kinetic Studies on Dissolution of UO2 Powders in Acid Solutions by Using Cerium(IV) or Chlorine Dioxide as Oxidants, J. Nucl. Sci. Technol, vol.33, issue.2, pp.152-156

P. Berger, Etude Du Mécanisme de Dissolution Par Oxydoréduction Chimique et Électrochimique Des Bioxydes d'actinides (UO2, NpO2, PuO2, AmO2) En Milieu Aqueux Acide, 1988.

S. Fournier, Etude de La Dissolution Des Oxydes Mixtes (U,Pu)O2 à Forte Teneur En Plutonium, vol.2, 2001.

H. Ikeuchi, A. Shibata, Y. Sano, and T. Koizumi, Dissolution Behavior of Irradiated Mixed-Oxide Fuels with Different Plutonium Contents, Procedia Chem, vol.7, pp.77-83, 2012.

A. L. Uriarte and R. H. Rayney, Dissolution of High Density UO2, PuO2 and UO2-PuO2 Pellets in Organic Acids, Oak Ridge Natl. Lab, p.3695, 1965.

J. Goode, Hot-Cell Dissolution of Highly Irradiated 20% PuOz-80% UO2 Fast Reactor Fuel Specimen. Oak Ridge Natl. Lab, p.3574, 1965.

T. Cordara, S. Szenknect, R. Podor, V. Trillaud, L. Claparède et al., Microstructural Evolution of UO2 Pellets Containing Metallic Particles of Ru, Rh and Pd during Dissolution in Nitric Acid Solution: 3D-ESEM Monitoring, Hydrometallurgy, vol.2019, issue.188, pp.182-193
URL : https://hal.archives-ouvertes.fr/hal-02183525

T. Cordara, Effet de la présence de produits de fission sur les mécanismes de dissolution de composés modèles à base d'uranium, 2017.

Y. Ikeda, Y. Yasuike, Y. Takashima, K. Nishimura, and S. Hasegawa, Acceleration Effect of Noble Metals on Dissolution Rate of UO2 Powders in Nitric Acid, J. Nucl. Sci. Technol, vol.2012, issue.5, pp.485-487

N. Asanuma, M. Harada, M. Nogami, K. Suzuki, T. Kikuchi et al., Anodic Dissolution of UO2 Pellet Containing Simulated Fission Products in Ammonium Carbonate Solution, J. Nucl. Sci. Technol, issue.3, p.43, 2006.

D. R. Lide, CRC Handbook of Chemistry and Physics, 2005.

I. Grenthe, J. Fuger, R. J. Konings, R. J. Lemire, A. B. Muller et al., Series Ed.; Chemical Thermodynamics, Chemical Thermodynamics of Uranium, vol.1, 2004.

C. Madic, P. Berger, and X. Machuron-mandard, Mechanisms of the Rapid Dissolution of Plutonium Dioxide in Acidic Media under Oxidizing or Reducing Conditions, 1990.

D. E. Horner, D. J. Crouse, and J. C. Mailen, Cerium-Promoted Dissolution of PuO2 and PuO2-UO2 in Nitric Acid; Technical rapport ORNL/TM-4716, 1977.

, Résumé La dissolution en milieu nitrique de combustibles usés présentant de fortes teneurs en plutonium constitue l'une des étapes importantes pour le dimensionnement de leur procédé de retraitement. Dans ce cadre, le rôle autocatalytique de certaines espèces, notamment celui de l'acide nitreux, est suspecté depuis de nombreuses années

, HNO2 ; composition chimique ?) a permis de souligner la dépendance de la vitesse de dissolution par rapport à l'activité en HNO3, retenue comme l'espèce oxydante prépondérante en régime non catalysé, L'étude multiparamétrique de la dissolution réalisée dans diverses conditions (concentration de HNO3, p.3

, En revanche, les solutions solides UxCe1-xO2 présentent un comportement singulier, se rapprochant ainsi de celui relevé pour les solutions solides incorporant des éléments trivalents. L'ajout d'une concentration contrôlée et stable de HNO2 au sein du réacteur conduit à l'augmentation significative des vitesses de dissolution de Th1-xUxO2 et de UxCe1-xO2. Pour ces dernières, un impact particulier a été observé. Enfin, le suivi de la dissolution par MEBE a permis d'évaluer l'évolution de la surface réactive en cours de dissolution. Dans un réacteur parfaitement agité, qui limite l'accumulation d'espèces autocatalytiques à l'interface solide/solution, la dissolution demeure catalysée au sein du réseau poreux du matériau, développé par la réaction de dissolution. Les résultats obtenus au cours de ce travail ont donc permis de définir deux régimes de dissolution et ont contribué à une meilleure compréhension des mécanismes de dissolution des oxydes mixtes à base d'uranium (IV)