Etude structurale des complexes de Pu(IV) / N,N-dialkylamides
Abstract
La stœchiométrie et la structure de coordination des complexes d’actinide en phase organique
sont des données déterminantes pour appréhender leur extraction sélective dans les procédés de
séparation. Afin d’étudier la structure des complexes formés lors de l’extraction de Pu(IV) par les
N,N-dialkylamides nous avons couplé approches spectroscopique et théorique. Des données
expérimentales ont été acquises par spectrocsopies Visible - proche InfraRouge et EXAFS
(Extended X-Ray Absorption Fine Structure), et par diffraction des rayons X (DRX), et des calculs
de chimie quantique ont été réalisés.
Les N,N-dialkylamides sont des candidats potentiels pour remplacer le Tributylphosphate (TBP) -
actuellement utilisé dans le procédé PUREX – dans le procédé d’extraction/séparation de
U(VI)/Pu(IV) des combustibles nucléaires usés. Une des caractéristiques intéressantes de cette
famille de molécules est la forte influence des chaines alkyles portées par le groupe fonctionnel
C=O sur les propriétés extractantes observées. La rationalisation de cette dépendance est
primordiale pour permettre d’améliorer la sélectivité U/Pu par ce type d’extractant.
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