Determination de la composition isotopique et de la concentration du zirconium dans des echantillons nucleaires a l'aide d'un spectrometre de masse a thermo-ionisation

Alexandre Quemet (1) , C. Maillard (1) , A. Ruas (1)

1 CEA-DES (ex-DEN) - CEA-Direction des Energies (ex-Direction de l'Energie Nucléaire)

Le zirconium est un élément d’intérêt pour les applications nucléaires : il est utilisé comme matériau de construction des réacteurs nucléaires et est un produit de fission. Chaque origine présentant une abondance isotopique caractéristique, une analyse isotopique précise est nécessaire. De plus, la détermination précise de la concentration est importante pour le recyclage. La spectrométrie de masse à thermo-ionisation est une technique de référence pour déterminer l’abondance isotopique et la concentration avec une grande justesse et précision. Les principales difficultés de la mesure du zirconium sont : sa faible efficacité d’ionisation dû à son haut potentiel d’ionisation (6,84 eV), les différents éléments présent dans la solution interférant son analyse (Mo, Y, Nb, Ru) et la présence de traces de molybdène dans le filament. De nombreuses études isotopiques du Zr sont basées sur une correction mathématique des interférences. Néanmoins dans l’industrie nucléaire, les abondances isotopiques sont généralement inconnues et varient d’un échantillon à l’autre rendant l’équation de correction d’interférence inapplicable. Une méthode alternative a été développée pour mesurer avec exactitude l’abondance isotopique et la concentration du zirconium dans des échantillons nucléaires sans utiliser l’équation de correction d’interférence. La mise en œuvre d’une séparation chimique par chromatographie utilisant le support chargé UTEVA, l’optimisation du dégazage des filaments et l’amélioration de la méthode d’analyse ont permis de diminuer au maximum les traces des éléments interférents. Cette méthodologie a montré des résultats satisfaisant avec les valeurs de référence pour des solutions simulées et a ensuite été appliquée à 3 échantillons nucléaires. Puis, la calibration d’un traceur isotopique enrichi en isotope 91 a permis de déterminer la concentration de zirconium avec une incertitude finale inférieur à 1 % dans les 3 échantillons à l’aide de la dilution isotopique.

Domaines: Physique Nucléaire Expérimentale [nucl-ex]; Physique Nucléaire Théorique [nucl-th]

Alexandre Quemet, C. Maillard, A. Ruas. Determination de la composition isotopique et de la concentration du zirconium dans des echantillons nucleaires a l'aide d'un spectrometre de masse a thermo-ionisation. ICASS 2015 and Spectr'Atom 2015, May 2015, Halifax, Canada. ⟨cea-02509163⟩