Developpement de nouvelles methodes en vue de la quantification de radionucleides difficilement mesurables dans des dechets nucleaires et amelioration des limites de detection
Résumé
Au sein du CEA Saclay, le Laboratoire d'Analyse en Soutien aux Exploitants (LASE) situe au batiment 459 est specialise dans l'analyse de Radionucleides difficilement mesurables dans les dechets nucleaires de faible et moyenne activite. Une vingtaine de modes operatoires existent au laboratoire pour analyser les differents Radionucleides, tels que le 3H, le 14C, le 36Cl, le 63Ni, le 108mAg ou l'129I. En constante evolution, ces protocoles peuvent etre appliques a de nombreux types de materiaux (solides, liquides, boues) et l'utilisation de traceurs permet de suivre les mises en solution et les multiples etapes des separations radiochimiques indispensables pour la mesure de ces emetteurs. Apres une breve presentation generale de la methodologie d'analyse des Radionucleides difficilement mesurables, quelques exemples seront presentes.En tant qu'emetteurs beta, le 3H et le 14C sont mesures au laboratoire par scintillation liquide apres une etape de combustion permettant d'eliminer les interferents. Le LASE s'est recemment dote de deux fours a pyrolyse multi-tubes afin d'accroitre sa capacite d'analyses du 3H et du 14C face a l'accroissement des demandes liees aux demantelements des installations nucleaires. Ce nouveau protocole est en cours de validation a partir de la preparation de betons dopes en 3H et 14C et d'une comparaison avec un laboratoire partenaire.En tant qu'emetteur beta, le 36Cl est analyse au laboratoire par scintillation liquide apres un protocole radiochimique base sur la synthese organique d'une molecule marquee au 36Cl. En raison de la limite maximale d'acceptabilite peu elevee (5 Bq/g) au centre de l'Aube pour le 36Cl, le LASE s'est oriente vers la spectrometrie de masse par accelerateur (SMA) comme technique alternative de detection. La SMA a ete recemment appliquee avec succes a l'analyse d'echantillons d'aciers actives permettant de quantifier des teneurs en 36Cl de l'ordre de 10-3 Bq/g. L'129I contenu dans des bitumes a aussi ete analyse par SMA.En raison de l'evolution des reglementations dans le domaine des risques chimiques et notamment de la directive REACH, des composes, tels que le chloroforme, doivent etre progressivement elimines des modes operatoires. La methode de reference du 63Ni est basee sur une extraction liquide-liquide avec du chloroforme. Le LASE a ainsi developpe un protocole alternatif reposant sur une purification du 63Ni par resine d'extraction chromatographique dite resine Ni. Ce mode operatoire permet d'atteindre une selectivite et une efficacite equivalentes a celles du mode operatoire de reference.Recemment, le LASE a egalement mis au point une methode d'analyse du 126Sn dans les dechets nucleaires. Apres purification, le 126Sn peut etre detecte par ICP-MS Q a des teneurs de l'ordre de 10-1 Bq/g. Afin de verifier l'homogeneite des echantillons et d'eviter leurs mises en solution fastidieuses, le LASE developpe aussi des mesures par spectrometrie gamma sur solides. Cette technique permet d'atteindre une meilleure representativite et de diminuer les limites de detection d'un facteur 1 a 100.