Analyse isotopique de l'americium par spectrometrie de masse a thermo-ionisation apport d'un nouveau materiau de reference certifie
Résumé
Dans le combustible nucleaire use, une fois le plutonium retire, l'americium est le premier contributeur de la toxicite a long terme des dechets L'analyse de la composition isotopique et de la concentration a faibles incertitudes est d'un interet primordial pour la gestion des dechets. L'analyse de l'isotope 241Am est egalement importante pour la surete nucleaire car il agit comme une horloge pour la separation du plutonium l'isotope 241Am est un descendant du 241Pu.La Spectrometrie de Masse a Thermo-Ionisation (TIMS) est une technique privilegiee pour realiser ce type de mesures a caractere metrologique sur les actinides. La methode de reference pour l'analyse isotopique est la methode d'evaporation totale. Elle permet de diminuer les quantites analysables, de s'affranchir du fractionnement isotopique, principale source d'incertitudes, et d'augmenter l'exactitude de mesure comparee aux methodes traditionnelles. Neanmoins, l'absence de materiau de reference certifie (MRC) en isotopie et en concentration est un frein pour l'analyse metrologique de l'americium. Afin d'y pallier la CETAMA et le centre commun de recherche de l'Union europeenne (EC-JRC) ont produit un MRC enrichi en isotope 243Am. Une comparaison inter laboratoires a ete organisee afin de verifier la certification de la concentration massique et des rapports isotopiques en americium du MRC. L'objectif de cette etude est d'utiliser les resultats de cette comparaison inter-laboratoire afin de verifier et d'evaluer les performances de la methode d'evaporation totale pour l'analyse de l'americium.Differentes mesures ont ete effectuees sur le MRC recu pour determiner le rapport isotopique 241Am/243Am. L'ecart relatif a la valeur de reference a ete determine inferieur 0,0001 pourcent. L'incertitude de mesure a ete calculee a 0,11 pourcent (k=2). La determination de la teneur en americium a ete realisee par dilution isotopique. L'ecart a la valeur de reference est inferieur a 0,02 pourcent avec une incertitude de mesure egale a 0,81 pourcent (k=2). Cette etude a permis de demontrer les performances du TIMS pour la realisation des analyses isotopiques et de concentration en americium a caractere metrologique.