Synthèse, caractérisation et propriétés thermodynamiques de PuSiO$_4$ – cas des systèmes PuSiO$_4$ et CeSiO$_4$ - Archive ouverte HAL Access content directly
Conference Papers Year : 2018

Synthèse, caractérisation et propriétés thermodynamiques de PuSiO$_4$ – cas des systèmes PuSiO$_4$ et CeSiO$_4$

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Abstract

Le thorium et l’uranium au degré d’oxydation IV sont connus pour former naturellement des silicates de formule brute AnSiO$_4$. Ces composés étant relativement abondants dans l’environnement, les études menées sur la formation de ces espèces supposent que celles-ci se formeraient en milieu réducteur et riche en ions silicate, par altération des oxydes d’actinide correspondant. De plus, des études réalisées à température ambiante pour des milieux faiblement basiques et riches en carbonates ont permis d’observer la formation d’espèces colloïdales du type oxy-hydroxy-silicate d’actinide pour le Th(IV), U(IV) et Np(IV). Ces observations amènent à se questionner sur le devenir et la mobilité des actinides dans le cadre du stockage géologique profond, en particulier dans le cas d’un stockage direct des déchets nucléaires. Dans le cas du plutonium, la formation de composés du type silicates de Pu(IV) a déjà été suspectée dans le cas de précipités observés en milieu basique et pour l’altération de verres en phase vapeur. Par conséquent, l’étude de la formation du silicate de plutonium (IV) et la détermination des propriétés thermodynamiques associées à celui-ci pourraient enrichir significativement la compréhension du comportement du plutonium dans l’environnement. Cependant, même si la synthèse de PuSiO$_4$ a déjà été reportée une fois dans la littérature, les conditions de formation de cette phase ne sont pas parfaitement connues. Afin de mieux comprendre et maîtriser cette synthèse, trois analogues chimiques (le cérium, le thorium et l’uranium) couramment utilisés pour simuler la chimie du plutonium, et formant des silicates de même structure cristallographique (structure de type zircon, ZrSiO$_4$, groupe d’espace I4$_1$/amd) que PuSiO$_4$ ont été étudiés et des conditions de synthèse ont été optimisées pour chacun de ces systèmes en vue d’une transposition à la synthèse de PuSiO$_4$.
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Dates and versions

cea-02338619 , version 1 (21-02-2020)

Identifiers

  • HAL Id : cea-02338619 , version 1

Cite

P. Estevenon, E. Welcomme, Stephanie Szenknect, C. Poinssot, N. Dacheux. Synthèse, caractérisation et propriétés thermodynamiques de PuSiO$_4$ – cas des systèmes PuSiO$_4$ et CeSiO$_4$. Journées Scientifiques de Marcoule 2018 (JSM 2018), Jun 2018, Bagnols sur Cèze, France. ⟨cea-02338619⟩

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