Physical chemistry and modelling of the sintering of actinide oxides

Physico-chimie et modélisation du frittage des combustibles d'oxydes d'actinides

Jacques Léchelle (1)

1 SPUA - Service Plutonium Uranium et Actinides mineurs

This report gives a synthesis of the work I have carried out or to which I have numerically contributed to from 1996 up to 2012 in the Department of Plutonium Uranium and minor Actinides in Cadarache CEA Center. Their main goal is the study and the modeling of the sintering process of nuclear fuels which is the unifying thread of this document. Both in order to take into account the physical andchemical features of the actinide bearing oxide material and in order to combine the different transport phenomena leading to sintering, a sub-granular scale model is under development. Extension to a varying chemical composition as well as exchanges with the gaseous phase are foreseen. A simulation on a larger scale (pellet scale) is ongoing in the framework of a PhD thesis. Validation means have been tested with (U,Pu) O2 material on the scale of the pellet (Small Angle Neutron Diffusion), on the scale of powder granules (X-Ray High Resolution Micro-Tomography) and with CeO2 at the 'Institut de Chimie Séparative' in Marcoule on a single crystal scale (Environmental Scanning Electron Microscope). The required microstructure homogeneity for nuclear fuels has led to a campaign of experimental studies about the role of Cr2O3 as a sintering aid. Whole of these studies improve our understanding of fuel sintering and hence leads to an improved mastering of this process.

Ce document synthétise les travaux que j'ai menés ou auxquels j'ai contribué en tant que support numérique entre 1996 et 2012 au Service Plutonium Uranium et Actinides mineurs du CEA Cadarache. Ces travaux sont essentiellement orientés vers l'étude et la modélisation du frittage du combustible nucléaire qui servent de fil conducteur au mémoire. La modélisation du frittage a été abordée à une échelle sub-granulaire afin d'une part de prendre en compte les spécificités physico-chimiques des oxydes d'actinides qui constituent le matériau et d'autre part de pouvoir combiner les divers phénomènes de transport à l'origine du frittage. Le modèle se limite actuellement au cas d'une composition chimique constante à l'échelle sub-granulaire, sans échanges avec la phase gaz. Sonextension à une composition variable est prévue. Des travaux sont en cours vers une simulation à l’échelle d'un volume représentatif de la pastille. Des moyens de validation à l'échelle de la pastille (Diffusion de Neutrons aux Petits angles), à l'échelle des granulés de poudre (microtomographie X Haute Résolution) ont été testés sur l'oxyde (U,Pu)O2 ; d'autres sont en cours d'étude à l'Institut de Chimie Séparative de Marcoule à l'échelle du grain monocristallin sur CeO2 (Microscopie Electronique à Balayage Environnemental). L'homogénéité requise pour la microstructure du combustible a amené à étudier expérimentalement le mode d'action de certains adjuvants de frittage tels que Cr2O3. L'ensemble des travaux permet d'améliorer la compréhension que l'on peut avoir du frittage et, de là, à pouvoir en assurer une meilleure maîtrise.

Mots clés: finite-volume method; finite element method; surface diffusion; bulk diffusion; grain boundary diffusion; sintering; model; sub-granular scale; 3D-Elasticity; mass transport; mesh evolution

Mots clés: frittage; actinides; modèle; échelle sub-granulaire; élasticité 3D; transport de matière; diffusion aux joints de grains; diffusion en surface; diffusion en volume; méthode des éléments finis; méthode des volumes finis; évolution du maillage

Domaines: Matériaux; Sciences de l'ingénieur [physics]; Mathématiques [math]

Jacques Léchelle. Physico-chimie et modélisation du frittage des combustibles d'oxydes d'actinides. Matériaux. CEA, CEA/DEN/CAD/DEC/SPUA/LMPC, 2014. ⟨cea-01090740⟩